第一作者：杨彤彤、周东来、叶盛、李喜玉
通讯作者：江俊、王嵩、黄炎
通讯单位：中国科学技术大学 化学与材料科学学院 精准智能化学重点实验室
DOI: 10.1021/jacs.3c09299
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生成式人工智能的出现为按需设计化学研究绘制了一幅宏伟蓝图。利用生成式人工智能，我们可以根据预期目标生成新的化学结构，从而实现化学设计的智能化。因此，我们能够在化学空间中探索更多可能性，发现更具创新性和高效性的化学物质。为了实现这一目标，我们需要建立数字关联性的物质科学描述符。目前有用的描述符首先是实验上可测量、理论上易计算、并且具有可连续和可微分的特性。光谱作为反映物质结构、组成和性质的物理量，具有高度的可解释性和可预测性，满足了成为有用描述符的要求。
近日，中国科学技术大学江俊教授团队将光谱描述符与机器学习相结合，建立了金属单原子催化剂上吸附分子的光谱与结构和性质间的定量关系，开发了一种催化结构设计的人工智能生成（AIGC）方法，实现了催化结构的定制。具体来说，首先利用人工智能根据所需吸附能找到对应的光谱，再根据该光谱反演出吸附分子的结构信息，从而实现特定吸附能的催化结构的定制。
背景介绍
催化剂是一种能够提高化学反应效率和选择性的物质，通过调节吸附在其表面的反应分子的相对位置，来影响反应速率和方向。然而，催化剂的吸附性能不宜过强，而是需要在适中范围内，以达到最佳催化效果。因此，如何控制催化剂的吸附性能，使反应分子达到最佳吸附状态，是一个重要的科学问题。
江俊教授团队因此通过振动光谱的机器学习（ML）建立了光谱与结构、性质之间的定量关系，并基于光谱描述符实现了催化的定制。该工作以金属原子分散在金属氧化物载体上的单原子催化剂（SACs）为例，研究了二氧化碳还原反应（CO2RR）中关键中间分子CO的吸附状态与光谱特征之间的定量关系。光谱的连续性和提供的物理约束保证了生成结构的稳定性。据统计，由光谱生成的结构有近96%是合理的。相比之下，通过内部结构坐标随机生成的结构的合理性仅为6%左右。因此，研究团队基于光谱描述符建立了一个ML-1模型，研究吸附能（Eads）和电荷转移（Δq）等性质，以及另一个ML-2模型，反演吸附分子CO的结构。基于上述两个ML模型，开发了催化结构设计的AIGC工作流程。首先，随机生成大量光谱并预测吸附能，通过与所需吸附能的比较找到与所需特性相对应的光谱；然后，根据该光谱反演CO分子的结构，并通过密度泛函理论计算验证其性质。这一过程能够利用光谱不断设计具有所需特性的催化结构。为验证催化定制的合理性，研究团队设定了一系列连续的目标吸附能，并根据每个目标吸附能收集了50个相应光谱，反演出对应的催化结构，最后通过DFT计算这些催化结构的吸附能。结果表明，大多数样品的平均吸附能与目标吸附能非常吻合。这些发现证明了通过AIGC和光谱描述符进行催化结构设计的可行性。
图文解析
图1: 通过光谱描述符设计具有所需吸附能的催化结构的流程图。(1)计算CO在负载在金属氧化物上的金属单原子催化剂上的吸附光谱，然后随机生成大量的CO光谱。(2)利用CO光谱通过ML-1模型预测吸附能；(3)根据所需的吸附能筛选CO光谱，然后利用ML-2模型预测CO结构信息；(4)利用DFT方法验证吸附能。
图2: 利用AIGC生成50个所需的吸附能的催化结构并通过DFT进行吸附能验证。(a)-(d) 分别表示TiO2–Cu-CO、TiO2-Cu-NO、TiO2-Ag-CO和MgO-Cu-CO体系。横坐标表示期望的吸附能，纵坐标表示DFT得出的吸附能，图中显示出了其平均值。
总结与展望
本研究的主要目标是利用AIGC方法实现催化结构的定制，即根据所需的吸附能设计出合适的催化结构。为此，我们利用光谱描述符和机器学习方法建立了光谱与催化结构和性质之间的定量关系模型。采用神经网络模型，不仅可以预测催化剂的吸附能和电荷转移等重要性质，还可以反演出结构信息。通过这种方式，我们可以根据目标吸附能找到对应的光谱特征，进而反推出满足要求的催化结构。本研究提供了一种切实可行的详细流程，展示了催化结构定制的效果，并为催化结构设计提供了一种新的思路和工具。
第一作者介绍
杨彤彤，现在为河南省科学院智慧创制研究所副研究员，博士毕业于中国科学技术大学，师从江俊教授。主要从事理论计算催化、机器学习、量子化学、第一性原理计算等方向的研究。
通讯作者介绍
江俊，中国科学技术大学讲席教授，获批自然科学基金委杰出青年基金、中科院机器科学家青年团队负责人。发展融合人工智能与大数据技术的量子化学模拟方法，研制“理实交融”的机器化学家平台，探索物理化学应用领域中的实际问题（光电转化、功能材料、光化学等）。担任Elsevier智能领域旗舰期刊 AI Chemistry创刊主编。获中国化学会唐敖庆青年理论化学家奖、日本化学会亚洲杰出讲座奖。
王嵩, 现为中国科学技术大学化学与材料科学学院副研究员，主要从事理论计算化学和人工智能相结合的研究。近年来，提出了空间结构描述符、偶极耦合描述符、谱学描述符等一系列化学特色描述符，实现了材料的高效预测、筛选和设计。在国际一流学术期刊如JACS, Angew, PNAS等发表论文30余篇。主持基金委青年科学基金项目，作为项目骨干参与国家重大科研仪器研制项目，获得中科大2022年度“墨子杰出青年特资津贴”。
黄炎，现为中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心副研究员，致力于理论与计算化学研究，通过研究材料的构效关系，揭示材料理性设计过程的物理化学规律，并且进行材料结构与性能的高通量预测。并通过结合量子化学与人工智能，在材料催化性质的机器学习预测方面做了一系列原创性的工作。在国际一流学术期刊如Nat. Systh., JACS, Natl. Sci. Rev.，JACS Au等期刊上发表SCI论文20余篇，主持基金委青年科学基金项目和中央高校基本科研业务费专项资金资助，作为项目骨干参与国家重点研发计划青年科学家项目。
文献来源
Tongtong Yang#, Donglai Zhou#, Sheng Ye#, Xiyu Li#, Huirong Li, Yi Feng, Zifan Jiang, Li Yang, Ke Ye, Yixi Shen, Shuang Jiang, Shuo Feng, Guozhen Zhang, Yan Huang*, Song Wang*, Jun Jiang*. Catalytic Structure Design by AI Generating with Spectroscopic Descriptors. JACS 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c09299.
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c09299
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